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复合金属氧化物催化脱除NO_x的机理及性能研究

作　者: 吕君英
导　师: 龚凡
学　校: 哈尔滨工程大学
专　业: 应用化学
关键词: 复合金属氧化物 NO_x吸附 催化还原NO_x 类水滑石
分类号: X701
类　型: 硕士论文
年　份: 2006年
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内容摘要


氮氧化物是造成环境污染的重要来源，不仅破坏臭氧层，而且危害人类健康。以水滑石为前驱体经高温焙烧失去层间水和阴离子得到的复合金属氧化物，可用于催化脱除氮氧化物，与钙钛矿、ZSM-5分子筛、贵金属及传统方法制备的金属氧化物催化剂相比，具有反应温度较低，催化活性较高，选择性较好和抗水中毒能力较强的优点，具有广泛的应用前景。 采用共沉淀法合成的CuAl、CuFeAl、NiFe类水滑石，经高温焙烧得铜铝、铜铁铝和镍铁复合金属氧化物。借助XRD、FTIR、SEM等分析手段表征了类水滑石及其复合金属氧化物的结构和形貌，结果表明：在pH=10～11条件下制备得到具有层状结构的类水滑石，粒径为2～7μm左右。由于Jahn-Teller效应，制备CuAl、CuFeAl类水滑石的产物中还存在部分氧化铜，其含量随反应物中Cu所占摩尔比的增加而增加。CuAl、CuFeAl、NiFe类水滑石经500℃焙烧得到粒径为0.25～0.4μm左右的复合金属氧化物颗粒。 借助XRD、FTIR、SEM等分析手段研究了CuAl和CuFeAl复合金属氧化物催化剂的NOx吸附性能和作用机理。结果表明：存在水蒸气的情况下，NOx、O2和水蒸气吸附到CuAl复合氧化物的表面上后反应生成HNO3，然后CuAl和CuFeAl复合氧化物中的CuO与HNO3反应生成Cu（NO3）2。上述试样放置数日后可以恢复成原来的层状结构，得到直径为1～2μm左右的硝酸根型类水滑石。在无水蒸气存在的情况下，CuAl和CuFeAl复合氧化物对氮氧化物只发生物理吸附，没有其它新物质生成。 以尿素溶液为还原剂，采用固定反应床研究了CuAl、CuFeAl和NiFe复合金属氧化物催化还原NOx的性能，同时考察了不同反应温度对催化剂活性的影响。结果表明：在温度区间为150℃～350℃，NOx的转化率总趋势为先增大后减小。铜铝复合金属氧化物催化还原温度250℃以上时NOx转化率均大于60％，250℃时达到最大值约为70％；铜铁铝复合金属氧化物250℃时NOx转化率最大，约为60％；镍铁复合金属氧化物250℃时NOx转化率最高约为40％。三种催化剂相比，铜铝复合金属氧化物催化活性最佳，铜铁铝复合金属氧化物催化剂与之相比，NOx转化率最大值下降约10％，镍铁复合金属氧化物活性较差。

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中图分类: > 环境科学、安全科学 > 废物处理与综合利用 > 一般性问题 > 废气的处理与利用
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